Waltraud Roos hat die Caritas-Konferenz St. Lioba 1985 ins Leben gerufen und hatte bis 2017 den Vorsitz inne. Daneben war sie von 1994 bis 2013 stellvertretende Dekanatsvorsitzende der Caritas-Konferenzen in Mannheim.
Sie setzte sich ganz direkt für die Menschen in ihrem Stadtteil ein: 1986 gründete sie eine Nähstube in Waldhof-Ost, die allen offenstand, die dort ihre Kleidung ausbessern oder nähen lernen wollten. Während des Krieges in Jugoslawien fanden viele geflüchtete Frauen dort einen Ort der Begegnung, der gegenseitigen Hilfe, der Beratung und Unterstützung. Gemeinsam mit anderen Ehrenamtlichen nähte sie Caritas-Messgewänder, die bis heute von den Priestern in den Caritas-Gottesdiensten getragen werden
Im gleichen Gebäude gründete Waltraud Roos 1999 den Kindermittagstisch und leitete ihn bis 2017, unterstützt von einem Team von Ehrenamtlichen. Zwei Mal pro Woche bekommen dort Kinder aus bedürftigen Familien ein warmes, gesundes Mittagessen. Aktuell kann das Angebot allerdings aufgrund der Corona-Einschränkungen nicht stattfinden.
Weiterhin engagierte sie sich für Seniorinnen und Senioren in einem Pflegeheim, initiierte eine Bademöglichkeit für Menschen ohne eigenes Badezimmer in Kooperation mit der Sozialstation und organisierte Ferienfreizeiten für Kinder und Mütter aus Waldhof-Ost sowie polnische Kinder. Sie unterstützte Einrichtungen für Menschen mit Behinderungen, Pflegeheime und ein Waisenhaus in der polnischen Stadt Liegnitz und trug dazu bei, dass dort eine ehrenamtliche Caritas-Gruppe entstand.
Sie war Trägerin des Bundesverdienstkreuzes sowie des Goldenen Ehrenzeichens der Caritas, welches für besonderes und langjähriges Engagement verliehen wird. Caritas-Vorstandsvorsitzende Regina Hertlein sagt: "Waltraud Roos war eine hochengagierte Caritas-Frau mit Herz. Ihr ehrenamtlicher Einsatz war beispielhaft und auch für mich persönlich hoch beeindruckend. Als Vorsitzende der Caritas-Konferenz St. Lioba hat sie zusammen mit ihrem Team an Ehrenamtlichen Caritas gelebt. Wir sind ihr sehr dankbar."